亨利离开阿森纳的主要原因可以归结为以下几点：

对欧冠冠军的渴望：

亨利已经拥有世界杯冠军、欧洲杯冠军和英超冠军等多项荣誉，但唯独缺少欧冠冠军。阿森纳在欧洲赛场上一直表现疲软，无法满足亨利对欧冠冠军的渴望。这是他在2007年选择加盟巴萨的重要原因之一。

等待年轻球员成长：

当时阿森纳的年轻球员虽然天赋横溢，但需要时间成熟并达到能够在欧洲之巅的实力。亨利已经30岁，等不起这些年轻球员的进一步成长和成熟。因此，他选择离开阿森纳，希望能在其他球队中继续追求欧冠冠军。

俱乐部经营模式的改变：

阿森纳在邓恩离职后，经营策略发生了变化，更加注重发掘新人，而不是像世纪之交时那样在转会市场上淘到潜力股。这使得阿森纳在续约老队员方面并不积极，亨利在2006年虽然曾考虑转会巴萨，但最终因为合同问题暂时取消了这个想法。然而，随着伤病的不断和年龄的增长，阿森纳最终选择将他出售。

个人职业规划：

亨利在2007年转会巴萨时，虽然已经过了巅峰期，但他仍希望在还有价值的时期拿到一座欧冠奖杯。他认为在巴萨这样的顶级球队中，自己能够获得更多的竞争机会，从而提升自己的水平。

综上所述，亨利离开阿森纳的原因是多方面的，包括对欧冠冠军的渴望、等待年轻球员的成长、俱乐部经营模式的改变以及个人的职业规划。这些因素共同促使他做出了离开阿森纳的决定。